Die private Kunstsammlung der verstorbenen Stifter Basil und Elise Goulandris umfasst 180 Skulpturen, Gemälde und Zeichnungen, die ein Panorama der wichtigsten Künstler des späten 19. und des 20. Jahrhunderts bieten – darunter Picasso, Cezanne, van Gogh, Monet, Degas, Pollock, Bacon und Chagall. Es gibt außerdem zwei Geschosse mit griechischer Kunst aus dem 20. Jahrhundert sowie zeitgenössischer Kunst aus Griechenland.